W latach pięćdziesiątych George opracował technikę izolacji matrycy, aby uwięzić wolne rodniki, zapobiegając ich utracie w wyniku reakcji chemicznej, a tym samym umożliwiając badanie spektroskopowe. Na całym świecie technika ta doprowadziła do odkrycia wielu wysoce reaktywnych molekuł. Spektroskopia w podczerwieni pozwoliła również George'owi rozwinąć nasze zrozumienie wiązania wodorowego, centralnego elementu całej chemii biologicznej.
W połowie lat 60-tych badania George'a nad szybkimi reakcjami ujawniły tajemnicę przekształcania energii chemicznej bezpośrednio w światło laserowe. Od tego czasu laser chemiczny nauczył nas wiele o reakcjach chemicznych i o transferze energii między cząsteczkami. Został również opracowany do dużych i potężnych systemów laserowych. W międzyczasie, techniki spektroskopowe w podczerwieni George'a okazały się przystosowane do opracowywania instrumentów do zdalnego określania składu atmosfery i powierzchni Marsa. Spektrometry skonstruowane i zmontowane w jego laboratoriach dały dramatyczne wyniki podczas misji kosmicznych Mariners 6 i 7.
George Pimental był antytezą fotelowego naukowca. Nie wystarczyło, że wynalazł kluczowe narzędzie do eksploracji kosmosu; w 1967 roku, w wieku 45 lat, sam zgłosił się do zostania naukowcem-astronautą. Po najbardziej wymagających testach fizycznych i intelektualnych Narodowa Akademia Nauk umieściła go na pierwszym miejscu wśród około tysiąca kandydatów. Tylko odkrycie niewielkiej nieprawidłowości w jednej siatkówce uniemożliwiło mu dołączenie do programu NASA. Kolega aplikant, który czule pamięta ciepło i entuzjazm George'a, przypomina, że gdy George został zapytany, jak zareaguje na perspektywę dwuletniej, ryzykownej podróży na Marsa, natychmiastową odpowiedzią było: „Gdzie mam się zapisać?”